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化學(xué)化工學(xué)院王珺教授課題組在化工分離領(lǐng)域取得新進(jìn)展

作者:時間:2025-05-21
攝影 單位

近日,王珺教授課題組在先進(jìn)吸附劑結(jié)構(gòu)調(diào)控、高密度吸附位點(diǎn)構(gòu)筑及孔道電性匹配等方面不斷探索,取得了多項重要進(jìn)展,相繼在國際化學(xué)知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.和化工知名期刊AIChE Journal發(fā)表題為“A Rigid, Stable, and Scalable Aliphatic MOF Adsorbent for Efficient C2H2/CO2 Separation with Record Acetylene Packing Density”和“Versatile and Dense Sites in an Interpenetrated Adsorbent for One-Step Ethylene Separation from Quaternary Gas-mixtures”研究論文。同時,課題組在構(gòu)筑具有特定靜電勢分布的孔道結(jié)構(gòu)吸附劑方面做了大量研究工作,并受邀在國家自然科學(xué)基金委主辦的Fundamental Research/《基礎(chǔ)研究》期刊上發(fā)表了題為“Recent advances in customizing the electrostatic potential pore environments of metal-organic frameworks for C2H2 and C2H4 purification”的綜述論文,對課題組及該領(lǐng)域的研究進(jìn)展進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)。

在構(gòu)筑剛性金屬-有機(jī)框架吸附劑實(shí)現(xiàn)乙炔/二氧化碳高效分離研究方面,研究團(tuán)隊采用脂肪酸與過渡金屬配位制備金屬-有機(jī)框架材料Zn-bpy-DLmal,通過調(diào)控有機(jī)配體的結(jié)構(gòu),使對稱的次級構(gòu)筑單元非對稱化,有效防止框架互穿現(xiàn)象,顯著提升了框架結(jié)構(gòu)的剛性,實(shí)現(xiàn)創(chuàng)紀(jì)錄的乙炔存儲密度(367 g L?1),大幅度提高了乙炔吸附量(1.4 mmol g?1)和乙炔/二氧化碳分離選擇性(49)。并且,可實(shí)現(xiàn)公斤級的放大制備,展現(xiàn)出良好的工業(yè)化應(yīng)用潛力(圖1)。論文的第一作者為南昌大學(xué)碩士研究生尚雙慶,王珺教授和周珍宇博士為通訊作者,南昌大學(xué)為唯一通訊單位。

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圖1. 調(diào)控脂肪酸配體的配位方式,消除吸附劑柔性實(shí)現(xiàn)高密度乙炔存儲

原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202503317

在平移互穿結(jié)構(gòu)吸附劑實(shí)現(xiàn)四組分混合物一步分離高純乙烯研究方面,研究團(tuán)隊從四組分混合物中一步分離出性質(zhì)居中的乙烯極具挑戰(zhàn),創(chuàng)新性地采用含有豐富氮氧原子的異煙酸和甲基四氮唑?yàn)榛旌吓潴w,構(gòu)筑了一種具有適宜孔徑尺寸(5.5 ?)、豐富氮氧原子和非極性甲基的平移互穿結(jié)構(gòu)多孔材料Zn-mtz-ina(圖2)。該材料的孔道表面具有合理分布的正電性和負(fù)電性位點(diǎn),能夠同時優(yōu)先捕獲乙炔、乙烷和二氧化碳雜質(zhì),實(shí)現(xiàn)從四組分混合物中一步分離獲得高純乙烯。在四組分一步純化乙烯吸附劑中,其表現(xiàn)出最高的乙炔吸附量(3.01 mmol g?1)和乙炔/乙烯選擇性(4.7)。論文的第一作者為南昌大學(xué)碩士研究生曾涌,王珺教授和陳靜雯特聘教授為通訊作者,南昌大學(xué)為唯一通訊單位。

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圖2. 平移互穿結(jié)構(gòu)的Zn-mtz-ina結(jié)構(gòu)及其氣體吸附分離性能

原文鏈接:https://doi.org/10.1002/aic.18892

在靜電相互作用驅(qū)動的氣體分離策略研究進(jìn)展上,受自然界蛋白質(zhì)折疊及底物識別中互補(bǔ)靜電勢作用模式的啟發(fā),開發(fā)具有特定孔道表面電性的吸附劑,通過識別氣體分子表面電荷分布差異實(shí)現(xiàn)氣體混合物分離,是一種極具潛力的氣體分離策略。近年來,王珺教授課題組在靜電相互作用驅(qū)動乙炔/二氧化碳(Adv. Mater., 35, 2023, 2210415; Nat. Commun. 13, 2022, 5515; Chem Bio Eng., 1, 2024, 83-90)、乙炔/二氧化碳/乙烯(AIChE J., 70, 2024, e18396)分離領(lǐng)域取得系列研究成果。王珺教授應(yīng)國家自然科學(xué)基金委員會主辦的期刊《基礎(chǔ)研究》邀請,對課題組及該領(lǐng)域相關(guān)的研究進(jìn)展進(jìn)行了全面梳理與總結(jié),撰寫了綜述論文(圖3)。陳靜雯和周珍宇博士為論文共同第一作者,王珺教授為論文唯一通訊作者。

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圖3. 靜電勢驅(qū)動氣體分離示意圖

原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.fmre.2025.03.005

近年來,王珺教授課題組持續(xù)深耕化工新材料研發(fā)及其在化工分離領(lǐng)域的應(yīng)用。以上工作,獲得了國家自然科學(xué)基金、江西省重點(diǎn)研發(fā)計劃課題、江西省自然科學(xué)基金、江西省青年科技人才托舉項目等項目資助。

審核:許航、涂金鳳、朱文芳、徐翰



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